Die Sage erzählt, der Teufel habe eine Treppe in den Himmel bauen wollen. Doch als er mit seiner Last von Kirburg herkommend in Richtung Marienberg flog, riss die WITT (ein aus Weidenruten hergestellter Strick) und die herabfallenden Basaltsteine bildeten einen mächtigen Steinhaufen.

Manche sehen in den Wolfsteinen eine frühere keltische Kultstätte.

Zusammen mit seinem Nachbarn, dem Kleinen Wolfstein, ist der Große Wolfstein vor etwa 25 Millionen Jahren entstanden.

Im Jahr 1984 hat der Westerwaldkreis den Großen Wolfstein als Naturdenkmal ausgewiesen. Veränderungen sind hier also
nur noch mit Genehmigung der Behörden erlaubt. Gesicht und Mystik bleiben somit erhalten, sehr zur Freude der vielen Wanderer,
die diesen stillen Ort gerne aufsuchen.